Am 1. Mai 1899 verließen die Scanzonis endgültig das Schloss. Von diesem Zeitpunkt an nahm Freiherr von Büsing-Orville das Schloss in Besitz. Mit ihm begann eine neue Ära. Sein überaus großer Reichtum - fern von Zinneberg rauchten seine Fabrikschlote und fuhren seine Schiffe über den Atlantik - mit dem er sich schon 1901 seinen Adelstitel gekauft hatte, erlaubten ihm diese großen Investitionen. Die von der Kurfürstin M. Leopoldine begonnenen und von Baron Albert von Scanzoni fortgesetzten Baumaßnahmen wurden jetzt vom neuen Besitzer weiter vorangetrieben. So beauftragte er schon im Jahre 1900 den namhaften Münchner Architekten Friedrich von Thiersch mit Um- und Ausbaumaßnahmen. Dieser gestaltete großzügig und so erhielt das Schloss zuerst innen, dann auch außen ein feudales Aussehen. So entstand im Jahre 1905 die heute noch viel bestaunte zweiteilige freitragende Holztreppe, die vom Vestibül in der Mitte des Haupthauses in den 2. Stock hinaufführt. Sieben Firmen haben allein an dieser mit großer handwerklicher Kunst ausgeführten Arbeit mitgewirkt.
Viele Räume erhielten wertvolle Holzvertäfelungen. Der Dachfirst des alten in der Zeit der Fugger erbauten Schlosses erhielt Stufenzinnen und kleine spitze Türmchen, über dem steinernen Treppenhaus ließ er im Jahre 1905 einen auffälligen Zwiebelturm errichten. Im Jahre 1904 wurde nach den Plänen von Friedrich von Thiersch die Orangerie gebaut. Diese hat heute äußerlich noch das gleiche Aussehen, innen wurde sie 1976 vollkommen neu als Schule umgebaut. Nachdem auch die bestehende Wasserversorgung nicht mehr den gehobenen Ansprüchen des neuen Schlossherrn genügte - was ist ein Springbrunnen ohne entsprechende Wassersäule wert? - kaufte er 1903 die „Stegmühle", eine Glonner Sägemühle, und ließ sie in den nächsten Jahren zu einem Wasserwerk umbauen.
Die noch heute tadellos funktionierenden, technisch hoch entwickelten, sehr leistungsfähigen Kolbenpumpen von der Firma M.A.N. gingen im Jahre 1906 in Betrieb. Ihre hohe Leistungsfähigkeit machte es möglich, dass ein großer Weiher, der sogenannte „Seepark" angelegt werden konnte, und dieser mit dem nicht benötigten Wasser, dem „Überwasser" mit Leichtigkeit versorgt werden konnte. Mit der Anlage dieses Seeparkes war zugleich die Löschwasserversorgung für das Schloss geregelt. Seine Bautätigkeiten betrafen aber nicht nur das Schloss, sondern erstreckten sich auch auf die schon zum Schloss gehörenden oder neu zu erworbenen Güter. 1901 schon beauftragte er den Münchener Architekten Wilhelm Spannagel mit dem Neubau des Gestütshofes Sonnenhausen. Der Stall war ausgerichtet auf die Pferdezucht, in ihm fanden ca. 50 Halbblüter Platz. Dazu kamen eine Krankenstallung und auch Baderäume für die Pferde. Für Reiterfeste ließ er eine Reitbahn schaffen, versehen mit einer Zuschauergalerie und einer Musikloge. 1905 ließ er durch Friedrich v. Thiersch den Gestütshof durch den Bau einer Reithalle wesentlich vergrößern. Den gleichen Architekten beauftragte er auch 1907 mit dem Um- und Ausbau des Gutshofes Niederseeon zu einem Reiterhof. Im Jahre 1910 erbaute er für die Feuerschützengesellschaft Glonn-Zinneberg, die nach wie vor auf dem Schloss ihre Schießen abhielt, eine neue Feuerschießstätte mit Schützenhaus. Neben seiner imponierenden Bautätigkeit vermehrte er auch ständig den Grundbesitz des Schlosses. Er trachtete danach, seinen Besitz nach allen Seiten abzurunden, und so kaufte er Hof um Hof aus der näheren Umgebung auf; da er einen guten Preis bezahlte, war dieser Aufkauf nicht schwer, er brauchte auch keinen Druck anzuwenden, im Gegenteil, die Bauern - einige, nicht alle - kamen zu ihm und boten Grundstücke oder auch ihren ganzen Hof an. So umfasste sein Gesamtgrundbesitz im Jahre 1912 schon ca. 900 ha, später sogar 1200 ha.
Er brachte insgesamt 38 Höfe und Häuser in seinen Besitz, darüber hinaus gehörten zum Schloss noch einige Wirtschaften: Berganger, Schönau, Moosach (alter Wirt), Wildenholzen (Kellerwirt), Bruck, Glonn (Postwirt), Schießstätte. Der Grund für den Ankauf der Gaststätten bestand darin, dass man so den Absatz des Zinneberger Bieres sichern wollte. In Zinneberg ließ er jedoch die Brauerei auflösen und nach Egmating verlegen. Auch den Steinsee - er gehörte der Fischerei Petzinger in Wildenholzen - brachte er in seinen Besitz. Nachdem er diesen sofort mit einem Lattenzaun umgab und so das Publikum aussperrte, kam es zu einem „offenen Brief", in dem er aufgefordert wurde, „das Seebad der kleinen Leute" wieder freizugeben. Freiherr von Büsing-Orville war auf Grund seiner Freigiebigkeit gegenüber Vereinen aber auch Einzelpersonen, wenn diese sich in Not befanden, ein nicht unbeliebter, ja gern gesehener Mann. Er hatte jedoch auch seine Kritiker. Diesen war besonders die Anhäufung des Grundbesitzes, das Aufkaufen von Bauernhöfen, ein Dorn im Auge. Im Jahre 1912 lud der bayerisch-patriotische Bauernverein Tuntenhausen unter dem Titel „Der Großgrundbesitz und seine Folgen" zu einer Art Protestversammlung in den Heckerkeller nach Grafing ein. Zu den Wortführern gehörte u.a. der damalige Brucker Pfarrer Kaspar Wurfbaum.
Dieser bedauerte besonders den dadurch verursachten sozialen Niedergang des Bauernstandes. Weiter beklagte er die schlechtere Bewirtschaftung von Grund und Boden und die daraus resultierende geringere Produktion landwirtschaftlicher Güter, besonders was die Viehhaltung betraf. Vor allem aber prangerte er die steuerliche Begünstigung des Großgrundbesitzers im Vergleich zu den Bauern an. Mit dem Ausruf „Bayerische Heimat dem bayerischen Volke, bayerisches Land dem bayerischen Bauern" schloss der Redner.
Ein großes gesellschaftliches Ereignis war die alljährliche Hofjagd. Unten ein Zeitungsbericht dazu aus dem Jahre 1908.
Zur Zeit des 1. Weltkrieges stellte Büsing-Orville einen Teil des Schlosses als Lazarett mit 60 Betten zur Verfügung. Dass er von großer patriotischer Gesinnung war beweist eine kleine Geschichte, erzählt von einer Frau, die als Kind in Herrmannsdorf aufwuchs. Sie kam von der Schule heim und jubelte: „Morgen haben wir wieder schulfrei!" Auf die Frage, warum sie das wisse, antwortete sie: „Der Baron in Zinneberg hat die Fahne aufgezogen." Dazu muss man wissen, dass es dann, wenn die deutschen Soldaten einen Sieg errungen hatten, für die Kinder schulfrei gab. Und nachdem der Baron als einer der wenigen schon ein Telefon besaß und ihm so die neuesten Frontmeldungen früher bekannt waren, wollte er diese an die Bevölkerung weitergeben, und dies geschah durch das Hissen der Fahne.
Trotz des Reichtums war sein persönlicher Lebensweg nicht sehr glücklich. Auch von seiner 2. Ehefrau, einer Generalstochter von Bothmer, lebte er getrennt, 1924 kam es zur Scheidung. In der Bevölkerung hieß es dann, so schreibt Wolfgang Koller: „Der Baron und die Baronin leben getrennt, doch Jagern dean's miteinand." Im Verlauf der Jahre hielt Freiherr von Büsing sich immer seltener auf seinem Schloss auf, zuletzt quartierte er sich fast regelmäßig im Gasthof zur Post in Glonn ein, wo immer zwei Zimmer für ihn bereit standen. Er verlor zusehends die Freude an seinem Besitz und hatte zu guter Letzt auch Angst, auf dem Schloss zu wohnen. Dazu mag ein Vorfall aus dem Jahre 1919 beigetragen haben, als nach dem tödlichen Attentat auf Kurt Eisner in München, das von Anton von Arco-Zinneberg ausgeführt wurde, Spartakisten aus München kamen und das Schloss durchsuchten und dabei einige Verwüstung anrichteten. Er hielt sich versteckt. Die Spartakisten setzten vermutlich den Namen Arco-Zinneberg mit dem jetzigen Besitzer gleich, meinten also, dass die Arcos immer noch Schlossherren waren.
In Deutschland kam eine schlechte Zeit auf die Menschen zu. 1923 vernichtete die Inflation große Vermögen, die Stimmung wurde allgemein ständig depressiver. Das war auch die Zeit, als Freiherr von Büsing sich nach und nach von seinen Besitztümern hier löste. Hof um Hof ging wieder an die Bauern zurück, was nicht von diesen zurückerworben werden konnte, kaufte die Landessiedlung auf. Die Brauerei in Egmating und die Wirtschaften wurden von der Paulanerbrauerei erworben. Als letzte Besitztümer verblieben noch Altenburg, Sonnenhausen und Schloss Zinneberg selbst. Für 735.000,-RM gingen diese drei Güter am 14. September 1927 in den Besitz der Schwestern vom Guten Hirten über. Am 15. Oktober 1927 verließ Freiherr von Büsing Zinneberg und siedelte in die Schweiz nach Nyon auf sein Schloss Chateau de Prangins über. Dort starb er 1948 im Alter von 85 Jahren. Mit ihm endet die Geschichte der Adelshäuser auf Schloss Zinneberg - ein neues Zeitalter war angebrochen.